袁術出身於東漢四世三公名門之家，家族為四世三公的汝南袁氏，是司空袁逢之嫡次子。傳說他出生的時候，神仙托夢給他母親，說她懷中的孩子有一段天命在身。由於袁術的庶兄袁紹是過繼給了其伯父袁成的養子，因此史書普稱袁術為袁紹的堂弟，其實兩人是同父異母的親兄弟。但是袁紹母親僅是個婢女，袁紹早年在家中的地位頗見低微。
袁紹年輕時以有俠氣出名，經常與公子哥們田獵遊玩，後來有很大改變。
他被舉薦為孝廉，經多次調任做到河南尹、虎賁中郎將。
漢靈帝駕崩後，大將軍何進掌握朝政大權，袁術與袁紹得到了何進的拉攏。
中平六年（189年），十常侍殺害何進，袁術與吳匡合力進攻皇宮，宦官們手持武器負隅頑抗，袁術火燒南宮九龍門及東西宮，脅迫十常侍放棄皇宮出逃。
董卓入洛陽後，欲廢漢少帝劉辯，改立陳留王劉協為漢獻帝，為拉攏袁術，乃表袁術為後將軍，袁術不肯依附，懼禍逃往南陽。長沙太守孫堅殺死南陽太守張谘，引兵從袁術，袁術得以盤據南陽。南陽戶口百萬，但是袁術不修法度，以抄掠為資，奢姿無厭，百姓們都不喜歡他。袁術和孫堅聯手，表奏孫堅為破虜將軍，領豫州刺史。孫堅領軍出征，袁術在後方提供糧草補給。
初平三年，袁術派孫堅攻打位於襄陽的劉表，孫堅因此戰死。初平四年，袁術引軍陳留，被曹操和袁紹聯軍打敗，逃至九江。
興平元年（194年），袁術攻徐州，與劉備相持於盱眙、淮陰，雙方互有勝敗。後呂布趁機奪取徐州，袁術於是打敗了劉備，占領了徐州廣陵等地。以吳景為廣陵太守。興平二年（195年）正月，曹操軍臨武平，袁術所置陳相袁嗣降。
興平二年（195年）冬天，董卓餘部李傕和郭汜在弘農郡的曹陽澗一帶追擊漢獻帝及公卿百官，保護漢獻帝和文武百官的楊奉被涼州軍打敗，獻帝隻身逃到黃河北邊去了。袁術以為時機已到，召集部屬們開會說：“如今劉氏天下已經衰微，海內鼎沸，我們袁家四代都是朝中重臣，百姓們都願歸附於我。我想秉承天意，順應民心，現在就登基稱帝，不知諸君意下如何？”眾人聽了，誰也不敢再說什麽，隻有主簿閻象發言道：“當年周人自其始祖後稷直到文王，積德累功，三分天下可說有他們的兩分，可他們還是小心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您雖然累世高官厚祿，但恐怕還比不上姬氏家族那樣昌盛；眼下漢室雖然衰微，似乎也不能與殘暴無道的殷紂王相提並論吧！”袁術聽了閻象這番話不吭聲，心裏卻是非常惱怒。
過了不久，河內人張鮍為他卜卦，說他有做皇帝的命，他以此為理由，於建安二年（197年）在壽春稱帝，建號仲氏。袁術稱帝後，任命九江太守為淮南尹，廣置公卿朝臣，還在城南城北築起皇帝祭祀天帝所用的祭壇。生活上他奢侈荒**，揮霍無度。後宮妻妾有數百人，皆穿羅綺麗裝，精美的食品應有盡有，而他軍中的士兵卻處於饑寒交迫的狀態。在他的腐敗統治下，江淮一帶民不聊生，許多地方斷絕人煙，饑荒之中甚至出現人吃人的現象。
同時袁術稱帝的行為，被天下諸侯所不齒，袁術成為了眾矢之的，不久就接連遭到孫策、呂布、曹操三方的叛盟與打擊。首先，孫策在江東脫離袁術而自立，逐走袁術任命的丹楊太守袁胤，並連帶使得袁術的廣陵太守吳景、將軍孫賁在收到孫策的書信後，棄袁術投孫策（兩人皆是孫策親戚），使得袁術喪失廣陵、江東等大片土地，勢力為之一挫；其次，呂布大敗袁術軍，在淮北大肆抄掠；最後，袁術率領部隊進攻陳國，誘殺了陳王劉寵和陳國相駱俊。曹操親自征討袁術，在蘄陽擒斬袁術大將橋蕤、李豐、梁綱、樂就，袁術再度奔逃到淮南。
袁術認為要對付曹操，就要聯手呂布，其實，在自己稱帝之前，他就有這一想法，他還表示要娶呂布的女兒為兒媳婦，呂布原本快答應了，但是曹操給呂布寫了封信，表示願意和他一起對付別人，還以獻帝的名義發了一道詔書，稱讚他在誅殺董卓的過程中立下的功勞，希望他能和自己一起輔佐朝廷，呂布開始猶豫起來。
袁術稱帝後，想進一步拉攏呂布，以使徐州、揚州聯合抗曹，便派韓胤出使徐州，將自己的想法告訴呂布，並提出讓自己的兒子迎娶呂布的女兒，呂布思慮後準備答應袁術，還派兵送女兒去袁術家。此時，在呂布手下，他的沛相陳珪更仰慕曹操的智謀，在聽說這些事後，趕緊對呂布說：“曹公奉迎天子，輔佐朝政，征討八方，威震四海，而將軍您應與他合作，以取得天下安寧。如果您與袁術成了親家，將會擔上不義之人的罪名，那樣形勢就對您不利了。”呂布心裏也怨恨當初袁術不接納自己，雖說女兒此時已經隨韓胤走了，他還是把她追了回來，拒絕了這門親事，並將使者韓胤戴上枷鎖、鐐銬，送往許都街市上斬首示眾。
陳珪想派兒子陳登到曹操那裏，說明呂布願意與曹操合作，呂布不同意。正巧太祖的使者這時來到，傳天子令，任命呂布為左將軍。呂布大喜，於是讓陳登啟程，還命他帶著書信，向天子謝恩。陳登拜謁曹操，述說了呂布有勇無謀、反複無常的缺點，希望太祖早日除掉他。太祖說：“呂布是個具有狼子野心的人，實在不能讓他久留世上，你當然是最熟悉內情的。”當即把陳珪的年俸祿提到二千石，任命陳登為廣陵太守。臨別時，曹操拉著陳登的手說：“東邊的事，便全托付給你了。”命令陳登私下分化呂布的隊伍，為自己做內應。
開始時，呂布想通過陳登求得徐州刺史之職，陳登回來，呂布見自己的願望沒能實現，大怒，拔出戟來砍著桌子說：“你父親勸我與曹公合作，我才拒絕了袁術的婚約；而現在我一無所獲，你們父子反倒地位顯赫，重權在握，我被你們出賣了！你倒說說看，你在曹公麵前替我說了些什麽？”陳登麵不改色，從容地答道：“我見曹公時說：‘對待將軍您，要像對待猛虎，應當讓他吃飽，如果不飽，他會吃人的。’曹公說：‘並不像你說的那樣，而更像養鷹，餓時可以利用，而當他吃飽了，卻會自顧飛去。’我們就是這樣談論您的。”呂布的氣才平定下來。
袁術聽說呂布回絕了婚事還殺了自己的使者，便與韓暹、楊奉等聯合，派大將張勳領兵前去征討呂布。
呂布對陳珪說：“招來禍害的就是你，你看怎麽辦呢？”陳珪說：“韓暹、楊奉、袁術倉促聯兵，計劃不是事先定好的，肯定不會很好地合作，就像雞生性不能群棲一樣，他們也合不到一塊兒，讓我的兒子陳登前去瓦解他們，可以把他們拆散。”呂布采用了陳珪的計策，派人遊說韓暹、楊奉，讓他們與自己聯兵改而攻打袁術，軍械、物資一概由他出。於是韓暹、楊奉追隨了呂布，原屬軍隊吃了大敗仗。
呂布與袁術的正麵對決，說明了曹操分化策略的實施成功。袁術在打了敗戰後，準備休養生息、重振旗鼓，等東山再起後與呂布一較高下，但是此時軍隊中已經是糧草不足，於是，他差人去陳國索糧草，陳相駱俊不給，袁術一氣之下揮兵攻打陳，殺了陳王劉寵和陳相駱俊。陳地與許都距離不遠，曹操不能看著袁術的軍隊對許都構成威脅，不過此時袁術的力量已經有所削弱，曹操便於建安二年（197年）九月，乘勢宣布袁術的罪狀，然後率大軍南討，袁術自知敵我力量懸殊，遂向南逃去。留下部下李豐、梁剛、樂就等在蘄縣（今安徽宿縣南）繼續抗曹，曹操領兵進擊，將這些部將全部斬殺了，袁術退到淮水以南，從此一蹶不振。
袁術於建安二年（197年）冬季，碰上大旱災與大饑荒，實力嚴重受損，江淮之間處處可見人吃人的慘劇。當時沛相舒邵（字仲應）勸袁術散糧救饑民，袁術聽後大怒，要把他斬了。舒邵說：“我知道一定要死，所以這麽做。我情願以自己一人的性命，從災難困苦中救出百姓。”袁術受感動，下馬拉著他的手說：“仲應，您隻想自己享有天下美名，而不願意與我共同分享嗎？”然而，此時袁術的衰敗已經無法逆轉。後來，其部曲陳蘭、雷薄叛變，在掠奪糧草後，奔赴於灊山。
建安四年（199年），走投無路的袁術，前往灊山投奔他以前的部曲雷薄、陳蘭，卻為雷薄等拒絕，於是袁術又將帝號歸於袁紹，寫信給袁紹說：“天命離開漢室已經很久了，靠天下人扶持，政權出自私門。英雄豪傑爭奪追逐，分割地盤。這同周朝末年的七國沒有兩樣，隻有強大的一方吞並他方。袁氏稟受天命應當統治天下，符命祥瑞粲然昭著。現在您擁有四個州，戶口達百萬人，論勢力誰都不可能同您爭強，論地位誰都不可能比您高。曹操雖然想扶助衰弱的朝廷，又怎麽能夠將斷掉的天命重新接上，將已經滅亡的朝廷重新振興呢？我恭敬地將天命送給您，希望您使它振興。”袁紹同意接納袁術。
於是，袁術前往投奔袁紹長子、時任青州刺史的袁譚，結果在路上被曹操派來的劉備、朱靈軍截住去路。袁術不能過，又退往壽春。六月，退軍至江亭。當時軍中僅有麥屑三十斛，時六月盛暑，袁術欲得蜜漿解渴，又無蜜。歎息良久，乃大吒曰：“袁術怎麽會到這個地步！”最後嘔血鬥餘而死。
袁術從弟袁胤畏曹操，不敢居壽春，於是，率領家兵和袁術的親眷護送袁術的靈柩投奔廬江太守劉勳，混亂之中，“傳國玉璽”被徐璆得到。
徐璆，字孟玉，廣陵海西（今江蘇灌南）人。東漢末年大臣，度遼將軍徐淑之子。袁術死後軍破，徐璆得到袁所盜的國璽，到了許昌，上交皇帝，並送交前所借汝南、東海二郡的印綬。司徒趙溫對徐璆說：“君遭大難，還保存了這個嗎？”徐璆說：“從前蘇武困於匈奴，沒有墜失七尺之節，況這方寸之印麽？”後來被拜為太常，持節去任命曹操為丞相。曹操讓給徐璆，璆不敢接受。