她有著倨傲的心性、出眾的才情、不俗的抱負，卻並非像人們所想，是個溫柔靜默的女人。她太聰明，對事物往往有著自己獨到的見解，且從不隱匿於心，喜歡在朋友麵前表達自己對問題敏銳的分析。正是這種清透、毫無掩飾的品性，讓她成為民國女子中，一個美麗的傳奇。
“民國第一才女” ，這個稱號對林徽因而言，無可非議。從文學、建築到藝術，她都有非凡的貢獻。湊巧，她還生得一副清秀的容貌，這樣的女人，對於20世紀30年代的大部分中國女性來說，是一個不可想象的存在。
讀林徽因的詩句，人們總會在腦海裏勾勒出一個模糊而又美麗的身影，那樣的眼波流轉，顧盼生姿。事實上，林徽因的性格動靜皆宜，她心直口快，想說什麽說什麽，批評起人來也毫不留情麵。費慰梅曾經這樣形容她的犀利言談：“她的談話和她的著作一樣充滿了創造性。話題從詼諧的逸事到敏銳的分析，從明智的忠告到突發的憤怒，從發狂的熱情到深刻的蔑視，幾乎無所不包。”
林徽因的善談是很出名的，她的思想活躍，仿佛永遠充滿著熱情和強大的生命力。或許正因為這樣，對於世間的完美，她有著更為苛刻的要求。據她的學生回憶，東北大學建築係的一堂素描課上，有個男生怎麽也畫不好一幅作品，在林徽因的耐心指導下，仍然不得要領，急得她脫口而出：“這簡直不像人畫的！”那男生羞憤交加，一氣之下轉了係。
林徽因生性好強，似乎永遠都有忙不完的事。梁思成和妻子在一起，大多時候都是溫和、謙讓的，為此，他從朋友那裏獲得了“煙囪”這個綽號。但日子一長，事情一亂，梁思成這“煙囪”也會有添堵的時候。有時，兩人爭論起專業問題，梁思成就會用知識分子特有的固執，對林徽因寸步不讓，導致最後兩人不歡而散。
林徽因發火不會歇斯底裏，但語言尖銳犀利。她說這些傷人的話，幾乎都是用英文表達。即使並沒有什麽激動的神色，那冷冰冰的眼神，也能讓人心情跌到穀底。
林徽因也清楚自己的弱點，什麽事情到她這裏都會被放大。因為求好心切，爭強好勝，煩躁的感覺往往會瞬間加倍。什麽事情都想做好，湊在一起就成了平方，像大雪一樣快要把她給淹沒了。這一點，李健吾先生曾這樣表達自己的看法：
（她）絕頂聰明，又是一副赤熱的心腸，口快，性子直，好強，幾乎婦女全把她當作仇敵……她缺乏婦女的幽嫻的品德。她對於任何問題感到興趣，特別是文學和藝術，具有本能的、直接的感悟。生長富貴，命運坎坷；修養讓她把熱情藏在裏麵，熱情卻是她生活的支柱。喜好和人辯論——因為她愛真理，但是孤獨、寂寞、抑鬱，永遠用詩句表達她的哀愁。
林徽因是典型的“刀子嘴豆腐心”，但凡了解她的親友都不會計較。梁思莊的女兒吳荔明曾回憶說：
我的媽媽，一直和二舅媽相處得很好，她們還在十幾歲時就相識了，後來又一起在國外留學。由於共同接受了西方教育，使她們有很多共同語言，親如姐妹。……媽媽說二舅媽林徽因是“刀子嘴豆腐心”，別看她嘴巴很厲害，但心眼好。她喜怒形於色，絕對真實。正因為媽媽對二舅媽的性格為人有這樣深刻的認識，才能使她們姑嫂兩人始終是好朋友。
1936年1月，喪夫的梁思莊帶著女兒從廣州回到北平，初到北平時住在梁家，林徽因還寫信同費慰梅嘮叨了一番——麵對瑣碎的家務事，她總是無力招架，經常會發牢騷。盡管如此，林徽因對梁思莊母女特別好，即使在外地考察也要特意寫信，詢問她們是否安頓好了。
梁思成的第二任妻子林洙曾在《梁思成、林徽因與我》中提到，她以“同鄉”身份到清華先修班學習時，被介紹給林徽因，林徽因主動熱心地給她補習英文。後來，林洙要和在清華任教的男友結婚，但經濟困窘。林徽因知道後找到她，告訴她營造學社有一筆款項專門用來資助青年學生，讓她先用。看到對方一臉窘迫，林徽因立刻安慰說：“不要緊的，你可以先借用，以後再還。”之後不由分說把存折塞給了她，還送了一套青花瓷杯盤做賀禮。後來林洙想還這筆錢，卻被林徽因“嚴厲”地退了回來。
“林徽因式”的熱忱，包裹著尖銳的刺。如果你不能接受這些尖利的表象，就無法觸及她內心的柔軟。好在林徽因的朋友們都能包容她最“壞”的那一麵。因為他們知道，這個美麗的嘴上不饒人的女學者，“好”的那麵是值得結交一生的。