“庚款”赴美留學的70名公費生回國後,大多經商,或投奔軍閥,隻有竺可楨等少數人,堅持走“科學救國”的道路。他回國後,先後執教於武昌高等師範學校和南京高等師範學校。
1920年,他受聘擔任南京高師地學教授,次年,學校改稱東南大學,在他主持下,建立了地學係,下設地理、氣象、地質、礦物四個專業,他新任係主任。
為教學需要,他編寫出《地理學通論》和《氣象學》兩種講義,成為我國現代地理學和氣象學教育的奠基性教材。
他看到我國沒有自己的氣象站,氣象預報和資料竟由各列強控製,著文疾呼:“夫製氣象圖,乃一國政府之事,而勞外國教會之代謀亦大可恥也。”
1922年,他主持購買了各種儀器設備,定期觀測溫度、濕度、氣壓、雨量、日照等項目,逐月發行南京氣候報告,這是我國自創氣象事業的起點和標誌。
1925年1月,東南大學發生“易長風潮”,是年夏,竺可楨離校到上海任商務印書館編譯所史地部部長,潛心著述,接連發表了《論江浙兩省人口之密度》《北宋沈括對於地學之貢獻與紀述》《論以歲差定〈尚書·堯典〉四仲中星之年代》等重要文章。
1926年,他到南開大學任地理學教授,就地取材,成文《直隸地理的環境和水災》。同年作為中國科學社的代表之一,赴日本東京參加第三屆泛太平洋學術會議。次年,學校又改名中央大學。在此期間,他既擔任地理係主任,主持日常行政工作;又教授地學通論。
1927年秋,他在中國科學社第十二次年會上被選為理事長。
1927年北伐勝利,政府籌建中央研究院,下設觀象台籌備委員會,分設天文、氣象兩研究所,此時,竺可楨已擔任中國氣象學會副會長,又被任命為氣象研究所所長。
他白手起家,克服了重重困難,努力發展我國氣象事業,首先領導了中國氣象台站網的建設,提出了《全國設立氣象測候所計劃書》,計劃在十年的時間內,全國建立氣台10處,測候處150處,雨量測候所1000處。
到1930年元旦,中央氣象研究所正式繪製東亞天氣圖,並發布天氣預報和台風預報,這是中國人獨立自主預報天氣的開端。
氣象所成立當年,南京北極閣氣象台建成,這是我國近代氣象科學事業的發祥地,也是當時我國氣象科學研究中心和業務指導中心。此間,他開展了天氣預報業務,擬訂了《氣象觀測實施規程》,統一了觀測時製、風力等級標準、電碼型式、天氣現象的編碼等,開展了氣象資料整編的出版業務,先後出版了《中國之溫度》《中國之雨量》《中國氣候資料》以及《氣象月報》《氣象季刊》《氣象年報》等。
1934年,他發起成立了中國地理學會。
這期間,軍閥混戰,炮火連綿,竺可楨在兵荒馬亂中,克服艱難險阻,建立了氣象站,同時改用國際通用標準,取消英製記錄;堅持全國所有氣象電報由中央氣象台集中廣播。
1937年,他去香港出席遠東氣象會議,因港督安排晚宴時將中國代表排在末尾,他認為是在故意損害中國國格,與另兩名中國代表一起憤然離席,以示抗議。